Kedua bersaudara ini berasal dari Tesalonika, Yunani. Metodius dilahirkan pada tahun 815 dan Sirilus pada tahun 827. Keduanya menjadi imam dan memiliki keinginan kudus yang sama untuk mewartakan iman Kristiani. Mereka menjadi misionaris untuk bangsa-bangsa Slav: Moravia, Bohemia dan Bulgaria. Beginilah kisahnya: Pada tahun 862, hanya tujuh tahun sebelum St. Sirilus wafat, pangeran Moravia memohon agar para misionaris diutus ke negaranya untuk mewartakan Kabar Gembira Yesus dan Gereja-Nya. Pangeran menambahkan satu permohonan lagi, yaitu para misionaris tersebut hendaknya berbicara dalam bahasa setempat.
Kedua bersaudara, Sirilus dan Metodius, menawarkan diri untuk menjadi sukarelawan dan diterima. Mereka tahu bahwa mereka akan diminta untuk meninggalkan negeri mereka sendiri, bahasa serta kebudayaan mereka, demi cinta kepada Yesus. Mereka melakukannya dengan suka hati. Sirilus dan Metodius menciptakan abjad Slav. Mereka menerjemahkan Kitab Suci dan liturgi Gereja ke dalam bahasa Slav. Oleh karena jasa mereka, rakyat dapat menerima ajaran Kristiani dalam bahasa yang mereka mengerti.
Pada waktu itu, sebagian orang dalam Gereja tidak setuju dengan penggunaan bahasa setempat dalam liturgi Gereja. Kedua bersaudara itu harus menghadapi kritik serta kecaman. Kemudian, mereka berdua dipanggil ke Roma untuk menghadap Bapa Suci. Orang-orang yang mengecamnya pasti akan terkejut dengan jalannya pertemuan tersebut. Paus Adrianus II menunjukkan rasa kagum serta terima-kasihnya kepada kedua misionaris tersebut. Ia menyetujui cara-cara yang mereka gunakan dalam mewartakan iman dan bahkan mengangkat mereka berdua menjadi uskup.
Sirilus, sang pertapa, wafat sebelum ia sempat ditahbiskan menjadi Uskup, sementara Metodius kemudian menjadi uskup. Sirilus wafat pada tanggal 14 Februari 869. Ia dimakamkan di Gereja St. Klemens di Roma. Metodius kembali ke bangsa-bangsa Slav dan melanjutkan karyanya selama lima belas tahun lagi sebelum akhirnya wafat pada tanggal 6 April 885.
Pada tanggal 31 Desember 1980, Paus Yohanes Paulus II mengangkat St. Sirilus dan St. Metodius sebagai pelindung Eropa bersama dengan St. Benediktus.
